Η συλλογή του Μουσείου της Πόλης του Βόλου (Μ.Π.) συγκροτείται από δύο μεγάλες ενότητες: τις συλλογές και δωρεές στην πρώην δημοτική επιχείρηση «Δημοτικό Κέντρο Ιστορίας και Τεκμηρίωσης Βόλου» (ΔΗ.Κ.Ι.) και το υλικό που αποκτήθηκε μετά την έναρξη λειτουργίας του, το 2014.
Περιλαμβάνει αντικείμενα, φωτογραφίες και τεκμήρια κάθε είδους και μορφής, που αφορούν την ιστορία και τη φυσιογνωμία του Βόλου και της ευρύτερης περιοχής της Μαγνησίας και της Θεσσαλίας. Χρονικά εκτείνεται σε όλη την περίοδο από την ενσωμάτωση του Βόλου στο Ελληνικό κράτος (1881) έως σήμερα.
Ξεχωριστή ενότητα αποτελεί η ψηφιακή συλλογή του, που μεταξύ άλλων περιλαμβάνει ηχητικό αρχείο εκδηλώσεων από το 1991, το αρχείο της Δημοτικής Τηλεόρασης Βόλου (1996-1998), συνεντεύξεις, φωτογραφίες, video και άλλο οπτικό-ακουστικό υλικό.
Μετά από συμφωνία με τον τομέα Κοινωνικής Ανθρωπολογίας του τμήματος ΙΑΚΑ του Πανεπιστημίου Θεσσαλίας, το Μουσείο της Πόλης του Βόλου διαθέτει τις ηχογραφημένες συνεντεύξεις που συγκεντρώθηκαν στο πλαίσιο του ερευνητικού προγράμματος “Θαλής” (“DEMUCIV: σχεδιάζοντας το Μουσείο της Πόλης του Βόλου”). Η συλλογή αυτή εντάχθηκε στο Αρχείο Οπτικοακουστικών Μαρτυριών του τμήματος ΙΑΚΑ και είναι προσβάσιμη στο κοινό στο Εργαστήριο Ιστορίας.